光绪二十六年(1900年)，在浙江一带，为浙江巡抚刘树棠及省防统领李庆堂所器重，委为两浙新中军左营管带，镇守三门湾，剿办宁波、温州、台州一带“海匪”。
辛亥革命爆发，黎天才驻守上海吴淞，革命党人争取他起义反清，他积极响应。与其他起义军和上海民众一起光复上海及附近地区，任沪军都督府吴淞军政分府水陆军统领。
随后，他与各地起义军统领到镇江商讨会攻南京，组成攻宁总司令部。十一月十四日他率沪淞军从上海奔赴南京，迅速攻占南京外围乌龙、莫府两山，为攻取南京创造了有利条件。
南京攻克后，他被推举为江南第一镇统制，留守湖北，任江南留鄂第一师师长，授陆军中将、二等文虎章、二等嘉禾章。
一九一五被任命为襄郧镇守使、陆军第十一师师长。次年改任陆军第九师师长兼襄（阳）、郧（西）镇守使。
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